Angewandte Chemie International Edition
10.1002/anie.202003908
COMMUNICATION
[
8]
9]
a) V. L. Sushkevich, D. Palagin, M. Ranocchiari, J. A. van Bokhoven,
Science 2017, 356, 523-527; b) J. J. Xie, R. X. Jin, A. Li, Y. P. Bi, Q.
S. Ruan, Y. C. Deng, Y. J. Zhang, S. Y. Yao, G. Sankar, D. Ma, J.
W. Tang, Nat. Catal. 2018, 1, 889-896.
a) S. Grundner, M. A. C. Markovits, G. Li, M. Tromp, E. A. Pidko, E.
J. M. Hensen, A. Jentys, M. Sanchez-Sanchez, J. A. Lercher, Nat.
Commun. 2015, 6, 7546; b) T. Ikuno, J. Zheng, A. Vjunov, M.
Sanchez-Sanchez, M. A. Ortuno, D. R. Pahls, J. L. Fulton, D. M.
Camaioni, Z. Y. Li, D. Ray, B. L. Mehdi, N. D. Browning, O. K. Farha,
J. T. Hupp, C. J. Cramer, L. Gagliardi, J. A. Lercher, J. Am. Chem.
Soc. 2017, 139, 10294-10301.
[
Acknowledgements
We thank Prof. Xinhe Bao, Prof. Xiulian Pan, and Dr. Liang Yu at
Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of
Sciences for helpful discussion. This work was supported by
National Natural Science Foundation of China (91645203,
[
10]
11]
a) M. H. Groothaert, P. J. Smeets, B. F. Sels, P. A. Jacobs, R. A.
Schoonheydt, J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 1394-1395; b) J. S.
Woertink, P. J. Smeets, M. H. Groothaert, M. A. Vance, B. F. Sels,
R. A. Schoonheydt, E. I. Solomon, Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
2009, 106, 18908-18913; c) R. Palkovits, M. Antonietti, P. Kuhn, A.
Thomas, F. Schuth, Angew. Chemie., Int. Ed. 2009, 48, 6909-6912.
a) C. Y. Sun, G. Z. Fang, X. G. Guo, Y. L. Hu, S. Q. Ma, T. H. Yang,
J. Han, H. Ma, D. L. Tan, X. H. Bao, J. Energy Chem. 2015, 24, 257-
2
1603170 and 21590792) and the China Postdoctoral Science
Foundation (2018T111034 and 2018M630139). C. R. C. also
gratefully acknowledges the Fundamental Research Funds for
the Central Universities (xtr0218016 and cxtd2017004), the
Rising Star Program in Science and Technology of Shaanxi
Province (2020KJXX-079), the Shaanxi Creative Talents
Promotion Plan-Technological Innovation Team (2019TD-039),
and the support from K. C. Wong Education Foundation. The
support of Guangdong Provincial Key Laboratory of Catalysis (No.
[
263; b) P. L. Tan, J. Catal. 2016, 338, 21-29; c) Y. Lai, G. Veser,
Catal. Sci. Technol. 2016, 6, 5440-5452; d) K. D. Sun, D. M. Ginosar,
T. He, Y. L. Zhang, M. H. Fan, R. P. Chen, Ind. Eng. Chem. Res.
2018, 57, 1768-1789.
[
12]
13]
a) J. Yang, F. Deng, M. J. Zhang, Q. Luo, C. H. Ye, J. Mol. Catal. A-
Chem. 2003, 202, 239-246; b) Z. R. Ismagilov, E. V. Matus, L. T.
Tsikoza, Energ. Environ. Sci. 2008, 1, 526-541; c) J. Gao, Y. T.
Zheng, J. M. Jehng, Y. D. Tang, I. E. Wachs, S. G. Podkolzin,
Science 2015, 348, 686-690.
a) D. Ma, Y. Y. Shu, X. W. Han, X. M. Liu, Y. D. Xu, X. H. Bao, J.
Phys. Chem. B 2001, 105, 1786-1793; b) L. L. Su, D. Ma, X. M. Liu,
Y. D. Xu, X. H. Bao, Chinese J. Catal. 2002, 23, 41-45; c) Y. D. Xu,
X. H. Bao, L. W. Lin, J. Catal. 2003, 216, 386-395; d) L. L. Su, L. Liu,
J. Q. Zhuang, H. X. Wang, Y. G. Li, W. J. Shen, Y. D. Xu, X. H. Bao,
Catal. Lett. 2003, 91, 155-167; e) Y. Shu, R. Ohnishi, M. Ichikawa,
Appl. Catal. A-Gen. 2003, 252, 315-329.
2
020B121201002) is also acknowledged. The calculations were
[
performed by using supercomputers at Tsinghua National
Laboratory for Information Science and Technology, HPC
Platform at Xi’an Jiaotong University, and the Supercomputer
Center of Southern University of Science and Technology.
[
14]
a) C. L. Zhang, S. A. Li, Y. Yuan, W. X. Zhang, T. H. Wu, L. W. Lin,
Catal. Lett. 1998, 56, 207-213; b) B. M. Weckhuysen, D. J. Wang,
M. P. Rosynek, J. H. Lunsford, J. Catal. 1998, 175, 338-346; c) Y.
D. Xu, L. W. Lin, Appl. Catal. A-Gen. 1999, 188, 53-67; d) S. T. Liu,
L. Wang, R. Ohnishi, M. Ichikawa, J. Catal. 1999, 181, 175-188.
a) L. S. Wang, L. X. Tao, M. S. Xie, G. F. Xu, J. S. Huang, Y. D. Xu,
Catal. Lett. 1993, 21, 35-41; b) B. M. Weckhuysen, D. J. Wang, M.
P. Rosynek, J. H. Lunsford, Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 1997, 36,
Keywords: methane • single-atom catalysis • computational
simulation • reaction mechanism
[1]
a) R. Horn, R. Schlogl, Catal. Lett. 2015, 145, 23-39; b) Z. J. Zhao,
C. C. Chiu, J. L. Gong, Chem. Sci. 2015, 6, 4403-4425; c) A. I.
Olivos-Suarez, A. Szecsenyi, E. J. M. Hensen, J. Ruiz-Martinez, E.
A. Pidko, J. Gascon, ACS Catal. 2016, 6, 2965-2981; d) P. Schwach,
X. L. Pan, X. H. Bao, Chem. Rev. 2017, 117, 8497-8520.
[
15]
16]
2
374-2376.
a) C. G. Zhan, J. A. Nichols, D. A. Dixon, J. Phys. Chem. A 2003,
07, 4184-4195; b) N. J. Gunsalus, A. Koppaka, S. H. Park, S. M.
Bischof, B. G. Hashiguchi, R. A. Periana, Chem. Rev. 2017, 117,
521−8573.
[
[2]
a) R. H. Crabtree, Chem. Rev. 1995, 95, 2599-2599; b) H. Schwarz,
Angew. Chem., Int. Ed. 2011, 50, 10096-10115; c) J. F. Weaver, C.
Hakanoglu, A. Antony, A. Asthagiri, Chem. Soc. Rev. 2014, 43,
1
8
7
536-7547; d) J. J. Spivey, G. Hutchings, Chem. Soc. Rev. 2014,
[
[
17]
18]
R. D. Amos, Mol. Phys. 1979, 38, 33-45.
43, 792-803.
X. G. Guo, G. Z. Fang, G. Li, H. Ma, H. J. Fan, L. Yu, C. Ma, X. Wu,
D. H. Deng, M. M. Wei, D. L. Tan, R. Si, S. Zhang, J. Q. Li, L. T.
Sun, Z. C. Tang, X. L. Pan, X. H. Bao, Science 2014, 344, 616-619.
a) A. T. Bell, Sci. China Chem. 2014, 57, 923-923; b) M. Sakbodin,
Y. Q. Wu, S. C. Oh, E. D. Wachsman, D. X. Liu, Angew. Chem., Int.
Ed. 2016, 55, 16149-16152; c) S. C. Oh, E. Schulman, J. Y. Zhang,
J. F. Fan, Y. Pan, J. Q. Meng, D. X. Liu, Angew. Chem., Int. Ed.
[
3]
4]
a) J. H. Lunsford, Catal. Today 2000, 63, 165-174; b) E. McFarland,
Science 2012, 338, 340-342; c) P. Tang, Q. J. Zhu, Z. X. Wu, D. Ma,
Energ. Environ. Sci. 2014, 7, 2580-2591.
a) G. Jones, J. G. Jakobsen, S. S. Shim, J. Kleis, M. P. Andersson,
J. Rossmeisl, F. Abild-Pedersen, T. Bligaard, S. Helveg, B.
Hinnemann, J. R. Rostrup-Nielsen, I. Chorkendorff, J. Sehested, J.
K. Norskov, J. Catal. 2008, 259, 147-160; b) D. L. Li, Y. Nakagawa,
K. Tomishige, Appl. Catal. A-Gen. 2011, 408, 1-24; c) D. Pakhare,
J. Spivey, Chem. Soc. Rev. 2014, 43, 7813-7837.
a) P. D. F. Vernon, M. L. H. Green, A. K. Cheetham, A. T. Ashcroft,
Catal. Today 1992, 13, 417-426; b) A. P. E. York, T. C. Xiao, M. L.
H. Green, Top. Catal. 2003, 22, 345-358.
a) K. Kwapien, J. Paier, J. Sauer, M. Geske, U. Zavyalova, R. Horn,
P. Schwach, A. Trunschke, R. Schlogl, Angew. Chem., Int. Ed. 2014,
[19]
[
2019, 58, 7083-7086.
[
20]
a) J. Q. Hao, P. Schwach, G. Z. Fang, X. G. Guo, H. L. Zhang, H.
Shen, X. Huang, D. Eggart, X. L. Pan, X. H. Bao, ACS Catal. 2019,
[
5]
6]
9, 9045-9050; b) S. J. Han, S. W. Lee, H. W. Kim, S. K. Kim, Y. T.
Kim, ACS Catal. 2019, 9, 7984-7997.
[
21]
22]
a) B. Qiao, A. Wang, X. Yang, L. F. Allard, Z. Jiang, Y. Cui, J. Liu, J.
Li, T. Zhang, Nat. Chem. 2011, 3, 634-641; b) X. F. Yang, A. Wang,
B. Qiao, J. Li, J. Liu, T. Zhang, Acc. Chem. Res. 2013, 46, 1740-
[
5
3, 8774-8778; b) P. W. Wang, G. F. Zhao, Y. Wang, Y. Lu, Sci.
1748; c) A. Wang, J. Li, T. Zhang, Nat. Rev. Chem. 2018, 2, 65-81.
Adv. 2017, 3, e1603180.
a) G. E. Keller, M. M. Bhasin, J. Catal. 1982, 73, 9-19; b) T. Ito, J. X.
Wang, C. H. Lin, J. H. Lunsford, J. Am. Chem. Soc. 1985, 107, 5062-
[
a) J. C. Liu, Y. Tang, Y. G. Wang, T. Zhang, J. Li, Natl. Sci. Rev.
[7]
2
018, 5, 638-641; b) J. X. Liang, Y. G. Wang, X. F. Yang, D. H. Xing,
A. Wang, T. Zhang, J. Li, Encyclopedia Inorg. Bioinorg. Chem. 2017,
pp.1-11. DOI: 10.1002/9781119951438.eibc2448; c) J.-C. Liu, H.
Xiao, J. Li, J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 3375-3383.
5
068; c) G. J. Hutchings, M. S. Scurrell, J. R. Woodhouse, Chem.
Soc. Rev. 1989, 18, 251-283; d) J. H. Lunsford, Angew. Chem., Int.
Ed. Engl. 1995, 34, 970-980.
This article is protected by copyright. All rights reserved.